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Elektronenwechselwirkung zwischen monoatomaren Platin- und Bornitridträgern und ihre katalytische Leistung für die Propandehydrierungsreaktion

Jun 06, 2019

Bei der Entdeckung und Ausbeutung großer Schiefergasressourcen weltweit ist die Umwandlung von Schiefergas in hochwertige Chemikalien der Schlüssel zur Verbesserung der Auslastung der Schiefergasressourcen und zur Steigerung der wirtschaftlichen Erträge. Der Hauptbestandteil von Schiefergas ist Methan, das auch etwa 10% Ethan und Propan enthält. Andererseits, weil der Marktpreis von Propylen weit höher ist als der von Propylen. Die katalytische Umwandlung von Propan zu Propylen ist ein wirksamer Weg, um die Schiefergasressourcen in China effizient zu nutzen. Die direkte Dehydrierung von Propan zu Propylen ist ein übliches industrielles Verfahren zur katalytischen Umwandlung von Propan. Das Hauptproblem bei der direkten Dehydrierung von Propan ist die Desaktivierung von Katalysatoren aufgrund der Verkokung der aktiven Stellen in der Reaktion. Kürzlich wurden einatomige Katalysatoren bei der Aktivierung von Kohlenwasserstoffkohlenwasserstoff verwendet. Es zeigt eine hervorragende katalytische Leistung, insbesondere bei der Hemmung der Tiefenreaktion und der Verringerung der Kohlenstoffablagerung. Einatomige Katalysatoren sind jedoch unter rauen Reaktionsbedingungen leicht zu agglomerieren und zu desaktivieren. Daher ist die Auswahl geeigneter Trägermaterialien der Schlüssel zum Design einatomiger Katalysatoren.

In dieser Arbeit wird Bornitrid als Katalysatorträger für die direkte Dehydrierung von Propan verwendet. Berechnungen nach dem ersten Prinzip zeigen, dass Bor- und Stickstofflöcher auf dem Bornitridträger stabile Verankerungspunkte für einatomiges Platin sind. Gleichzeitig weist einatomiges Platin gegenüberliegende elektronische Strukturen an Bor- und Stickstofflöchern auf. Die Ladungsanalyse zeigt, dass Bor- und Stickstofflöcher stabile Verankerungspunkte für einatomiges Platin sind. Einatomiges Platin auf einem Borloch verliert 0,71 E und gewinnt 1,06 E Ladung. Eine PDOS-Analyse zeigt, dass einatomiges Platin auf einem Borloch mehr hohle Bahnen oberhalb des Fermi-Niveaus aufweist und zur Gewinnung von Elektronen beiträgt. Der vollständige Reaktionsweg von Propan zu Propylen wird durch Berechnung der Dichtefunktionaltheorie berechnet. Die Berechnungsergebnisse zeigen, dass das auf Bor-Bor-Loch geladene einatomige Platin mehr Löcher aufweist als das auf Stickstoff-Loch. Die erste Energiebarriere der Kohlenwasserstoffbindung am Borloch und am Stickstoffloch beträgt 0,64 bzw. 0,82 Elektronenvolt, und die zweite Energiebarriere der Kohlenwasserstoffbindung beträgt 0,26 bzw. 1,10 Elektronenvolt. Der Prozess der Produktdesorption wird ebenfalls detailliert analysiert. Die Ergebnisse zeigen, dass die Pfad-Energiebarriere von Wasserstoff vor der Propylendesorption kleiner ist. Bei der direkten Dehydrierung von Propan sollten Katalysatoren sowohl die Aktivierung der Propankohlenwasserstoffbindung als auch die Desorption von Produkten berücksichtigen. Auf Borlöchern aufgebrachte einatomige Platinkatalysatoren haben zwar eine ausgezeichnete Aktivierungsfähigkeit der Propankohlenwasserstoffbindung, das Propylenprodukt ist jedoch aufgrund der starken Wechselwirkung schwierig zu desorbieren. Auf der anderen Seite laden. Einatomiges Platin an Stickstofflöchern zeigt eine relativ ausgeglichene Reaktivität für die Aktivierung von Kohlenwasserstoffbindungen und die Produktdesorption.

Zusammenfassend hat die elektronische Strukturwechselwirkung zwischen Bornitridträger und einatomigem Platinkatalysator einen wichtigen Einfluss auf die katalytische Leistung der direkten Dehydrierung von Propan. Auf Bor- und Stickstofflöchern getragenes Platinmonoatom weist eine entgegengesetzte elektronische Struktur auf. Der Unterschied der elektronischen Struktur führt zu einer unterschiedlichen katalytischen Leistung. Basierend auf den Berechnungsergebnissen weist auf Stickstofflöchern getragenes einatomiges Platin eine hervorragende katalytische Leistung auf. Katalytische Leistung der direkten Dehydrierung von Isopropan. Diese Arbeit liefert eine theoretische Grundlage für ein besseres Verständnis der Rolle von Trägern in der monoatomaren Katalyse.

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